從1806年開始，格林兄弟就致力于民間童話和傳說的搜集、整理和研究工作，出版了《兒童和家庭童話集》（兩卷集）和《德國傳說集》（兩卷）。

雅科布還出版了《德國神話》，威廉出版了《論德國古代民歌》和《德國英雄傳說》。1806～1826年間雅科布同時還研究語言學，編寫了4卷巨著《德語語法》，是一部歷史語法，后人稱為日耳曼格語言的基本教程。在《德語語法》1822年的修訂版中，他提出了印歐諸語言語音演變的規(guī)則，后人稱之為格林定律。他指出，在印歐語系中日耳曼語族歷史上，輔音分組演變，在英語和低地德語中變了一次，后來在高地德語中又再變一次。事實上，格林定律只是大體上正確，后來由K.A.維爾納加以補充。1838年底格林兄弟開始編寫《德語詞典》，1854～1862年共出版第一至三卷。這項浩大的工程兄弟倆生前未能完成，后來德國語言學家繼續(xù)這項工作，至1961年才全部完成。格林兄弟對民間文學發(fā)生興趣在一定程度上受浪漫派作家布侖坦諾和阿爾尼姆的影響。他們收集民間童話有一套科學的方法，善于鑒別真?zhèn)危麄兊耐捯环矫姹３至嗣耖g文學原有的特色和風格，同時又進行了提煉和潤色，賦予它們以簡樸、明快、風趣的形式。這些童話表達了德國人民的心愿、幻想和信仰，反映了德國古老的文化傳統(tǒng)和審美觀念?！陡窳滞捈酚?857年格林兄弟生前出了最后一版，共收童話216篇，為世界文學寶庫增添了瑰寶。格林兄弟在語言學研究方面成果豐碩，他們是日耳曼語言學的奠基人。雅科布·格林（1785-1863）與威廉·格林（1786-1863），出身官員家庭，均曾在馬爾堡大學學法律，又同在卡塞爾圖書館工作和任格延根大學教授，1841年同時成為格林科學院院士。是德國的兩位博學多識的學者——民間文學研究家、語言學家、歷史學家。但他們最卓越的成就，卻是作為世界著名的童話故事搜集家，以幾十年時間（1812-1857）完成的《兒童和家庭童話集》，即現(xiàn)在俗稱的“格林童話”，它包括200多篇童話和600多篇故事。其中的代表作如《青蛙王子》、《灰姑娘》、《白雪公主》、《小紅帽》等均膾炙人口。由于這些童話源自民間故事，作為學者的格林兄弟又力圖保持它們的原貌，因此其中篇章大多顯得比較粗糙，更適合低幼兒童閱讀。